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电芬顿过程及其新兴应用的最新进展

       法国古斯塔夫·埃菲尔大学（前身主要是巴黎东马恩拉瓦雷大学）Mehmet A. Oturan团队在Critical Reviews in Environmental Science and Technology（CREST，《环境科技评论》）期刊发表题为“电芬顿过程及其新兴应用的最新进展（Recent advances in electro-Fenton process and its emerging applications; 2023, 53(8): 887-913）”的特邀综述。

       电芬顿（Eelectro-Fenton, EF）工艺是一种先进的电化学氧化工艺，作为一种清洁有效的废水处理技术，它在过去三十年中取得了长足的发展。尽管传统EF已被证明能有效降解或矿化有机污染物，其在工业规模发展方面仍面临一些不利因素。最近，EF工艺的研究主要集中在通过改良操作参数、电极材料、反应器配置以及与其他处理方法相结合等方面，以提高其有效性。这篇综述主要评估了EF工艺当前的状态，并介绍其最新的进展，例如 3D-EF、螯合物-EF、自供电EF、脉冲电流EF、生物EF、sono-EF、亚硫酸盐-EF、黄铁矿-EF和高铁酸盐-EF等；以及EF工艺的新兴应用，如消毒、增值产品合成以及从水中去除新兴污染物等。不同改良或混合EF工艺的适用性将从H2O2生成、降解动力学、矿化效率和成本效益等方面进行讨论。这篇综述旨在全面评判EF工艺的最新发展和进步，旨在提供一种有效的方法处理含顽固污染物的废水。

图1 图文摘要（Graphic Abstract）

主要内容

       自2000年以来，EF以其卓越的性能、简单性和成本效益赢得了研究人员的信任。根据改良的性质，EF相关工艺可分为两类：（1）EF工艺改良和（2）混合EF工艺（图 2）。在EF工艺改良中，传统的EF工艺会被轻微修改，以提高工艺的效率或降低成本。过氧凝固（Peroxi-coagulation, PC）、费顿-芬顿（fered-Fenton, FF）和阳极-芬顿（anodic-Fenton, AF）是此类改良工艺的最佳示例。在PC工艺中，铁或不锈钢等牺牲阳极被使用以在电解系统中产生亚铁离子，而非使用传统EF工艺中的稳定阳极。然而，控制亚铁离子的产生非常困难，最终PC工艺被认为是电凝和EF工艺的结合，需要定期调节pH值以提高PC工艺的矿化效率，因为EF工艺在酸性条件下占主导地位，而电凝过程在碱性和中性pH条件下占主导地位。FF和AF过程是EF和PC工艺的改进版本，其中H2O2会从外部添加到系统以提高效率。

       在混合EF工艺中，额外的能量会被注入EF系统以提高性能。Sono-EF（SEF）和 photo-EF（PEF）工艺是混合EF工艺的最佳示例。利用超声波或紫外光，通过分解H2O2和声空化现象（在SEF的情况下）产生额外的自由基，提高亚铁离子再生率以及通过超声波能量连续清洁以减少电极钝化，从而提高EF工艺的处理效率。Bio-EF过程（BEF）是混合EF过程的另一种形式，其从生物电化学过程（例如使用微生物燃料电池）中产生的能量作为EF工艺中的输入能量。

图2 EF及相关流程示意图

       文章作者进一步阐述了传统EF工艺的优缺点，并着重介绍了EF工艺中用于生成H2O2的先进电极配置，无曝气的EF 工艺（图3），多功能催化剂在芬顿试剂的再生工艺，全卤化有机物的降解，活性炭再生应用于污染物浓度低的废水，制氢，EF工艺中的流通式反应器，带轨道电极反应器的EF工艺等方面的最新进展。

图3 （a） 内部电极曝气和（b）喷射曝气器

       EF工艺改良的不同形式，主要包括三维EF（3D-EF）工艺，螯合-EF工艺，自供电EF工艺，脉冲电流EF工艺以及带反应性膜生物反应器的EF工艺，以克服传统EF工艺中的传质速率慢，处理量小，pH值限制，膜污染等缺陷，并进一步降低其工艺成本。
此外，作者也介绍了EF技术与其它工艺相结合的情况，主要包括EF工艺与亚硫酸盐/硫酸盐自由基的偶联，与光电催化结合，与超声耦合（sono-EF），生物电-芬顿过程，高铁酸盐-EF工艺，EF耦合AOPs过程的协同效应等方面。通过与其他废水处理技术相结合，可以显着提高EF工艺的效率。但与单独使用EF相比，PEF、PFCs-EF、PEC-EF和sono-EF的运营成本较高，其中包括用于辐照/超声处理的紫外线灯或超声波的维护和能耗。因此，在SPEF过程中使用自然阳光（太阳能）源可最大限度地减少PEF的能源和运营成本，在技术和经济上更有效。

       最后，作者介绍了EF工艺在消毒、高增值产品合成以及新兴污染物的降解等方面的新兴应用。

       自 2000 年代初以来，EF 工艺不断发展并成为最强大的EAOP之一，用于从水/废水中去除生物顽固性有机/无机污染物。传统EF工艺中的一些主要缺点，比如pH值限制、催化剂损失等，都已经慢慢被克服。不同的EF体系变体的开发以及不同的混合工艺，都提高了该工艺的效率及适用性，并降低了过程处理成本。

       目前，在处理受污染水中的有毒、持久性有机/无机污染物层面，EF工艺作为一种有前景的可持续技术脱颖而出。眼下主要的挑战与智能水解决方案的大规模应用开发有关，以保证水行业的可持续性，这也是联合国可持续发展目标6：清洁水和卫生设施的前提。为了实现这一目标，需要设计合适的反应器（具有低成本和可持续的电极材料），用实际废水进行评估，并与其他处理过程相结合。因此将来也需要进一步进行成本比较研究，包括能源消耗，以更好地评估新兴的基于EF工艺技术的成本效益。

文章来源：环境科技评论CREST

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